2月9日,化学与化工学院唐从辉研究员和游波教授的最新合作研究成果“Atomically Dispersed Co-N/C Catalyst for Divergent Synthesis of Nitrogen-Containing Compounds from Alkenes” 在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)刊发。
单原子催化剂(SAC),其活性金属以原子级分散且具有明确的配位结构,是架起多相催化和均相催化的桥梁。目前,单原子催化剂主要用于能源小分子的催化转化(如CO2、O2、H2O等)以及一些简单的有机物氧化、还原、偶联反应中,在新型有机合成,尤其是药物衍生分子后期官能团化方面的应用较少。另一方面,烯烃官能团化可以快速高效构建新的化学键制备高附加值分子。目前单原子催化已经实现了烯烃C-C/C-O/C-Si键的构建,而C-N构建则尚未实现。考虑到含氮化合物具有重要的生物活性和药理作用,开发单原子催化烯烃胺化反应显得尤为迫切。
基于此,唐从辉研究员、游波教授合作报道了首例单原子钴催化烯烃胺化反应。该反应条件温和,具有较好的底物普适性,天然产物或药物衍生的烯烃亦可顺利转化为氮杂环丙烷产物。通过改变条件,亦可一步实现烯烃的氧胺化。基于CoSA-N/C催化剂的谱学表征和机理实验,该团队提出了一种单原子催化的自由基反应途径。该工作将材料科学与有机合成化学相结合,为开发更多更新的有机转化提供了新的机遇。
我校为该工作的第一完成单位及通讯单位,唐从辉和游波为论文的共同通讯作者,唐从辉课题组2020级博士研究生薛文轩为第一作者。该研究工作得到了国家自然科学基金(22001086)、科技部重点研发计划(2021YFA1600800)、中央高校基本科研业务费(HUST 2020kfyXJJS094)、华中科技大学前沿创新团队(2018QYTD15)、北京大学天然药物及仿生药物国家重点实验室(K202011)、“111”引智基地(B21003)的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c12344