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《Science》刊发我院李忠安教授团队最新研究成果

作者:  发布:2023-10-24 19:15:58  点击量:

近日,国际顶级学术期刊《Science》以研究长文形式刊发我校化学与化工学院李忠安教授课题组与香港城市大学朱宗龙教授课题组合作的最新研究成果《Stabilized hole-selective layer for high-performance inverted p-i-n perovskite solar cells》。李忠安教授和香港城市大学朱宗龙教授为本文的共同通讯作者,香港城市大学李稹博士、我校化学与化工学院孙祥浪博士(现为香港城市大学博士后)、美国国家可再生能源实验室郑晓鹏博士(现为中国科学院大学副教授)和香港城市大学李博博士为本文的共同第一作者。

钙钛矿太阳能电池(PVSCs)具有高效率、低成本和易制备的特点,被广泛认为是最具商业潜力的新一代光伏技术。近来,反式结构 (p-i-n) PVSCs由于其制备工艺简单、迟滞效应不明显、适合制备柔性和叠层器件的优点而引起了广泛关注。咔唑类磷酸自组装单分子层(SAM)界面材料具有高空穴选择性、高空穴传输速率以及低界面陷阱态密度等优点,在单结反式和串联PVSCs中都取得了非常优异的器件表现,其中单节器件认证能量转换效率 (PCE) 已超过25.4%。然而,SAM空穴传输材料还存在种类稀少、设计策略不清晰等挑战。

PVSCs要想实现商业化应用仍面临着长期稳定性较差的问题。与传统的聚合物和金属氧化物空穴传输材料相比,超薄的SAM空穴传输层还存在较差的热稳定性。这是因为SAM材料虽然通过锚定基团与基底形成化学键完成了吸附,但在高温条件下这些化学键会发生断裂,进而破坏界面,降低器件稳定性。目前,如何解决由SAM在高温下(>65℃)的界面失稳而导致的器件稳定性下降问题还没有明确的解决方案。因此,根据光伏可靠性测试标准(即ISOS和IEC 61215标准),研究SAM器件在高温条件下(65°至85℃)最大功率点以及开路电压下的器件稳定性至关重要,这对于SAM的分子设计和器件优化具有重要的指导意义。

图|SAM的分子结构及其反式钙钛矿光伏器件J-V曲线与热稳定性图.

针对上述难题,李忠安教授课题组设计合成了一种新型的SAM材料(MeO-4PADBC,图1A),并与香港城市大学朱宗龙教授团队合作将其与NiOx纳米粒子相结合成功制备出高效且稳定的空穴传输层(图1B)。与商业化咔唑类明星SAM材料MeO-2PACz(图1A)相比,MeO-4PADBC分子中的二苯并咔唑骨架较为扭曲,使其在修饰甲氧基后仍能保持较大的偶极矩 (2.35 Debye),而MeO-2PACz的偶极矩仅有0.2 Debye。MeO-4PADBC不仅可以高密度地锚定在NiOx表面形成稳定的界面,还能与钙钛矿层之间形成强相互作用,从而产生理想的能级排列、高空穴选择性、快速空穴转移速率以及低界面缺陷态密度。

以NiOx/MeO-4PADBC作为空穴传输层,制备的活性层带隙为1.53 eV的反式PVSCs实现了25.6%的认证PCE,远好于单独由NiOx(21.6%)或MeO-4PADBC(24.2%)制备的对比器件(图1C)。该空穴传输层还具有优异的通用性,用于带隙为1.68 eV和1.80 eV的活性层也分别实现了22.7%和20.1%的器件PCEs。令人欣喜的是,由于形成三齿化学键,NiOx/MeO-4PADB空穴传输层的界面热稳定性显著增强,其热降解活化能是常规结构界面ITO/MeO-4PADBC的3倍。因此,1.53 eV 反式PVSCs在65℃下连续工作1200小时后仍能维持>90%的初始效率,远好于单独由NiOx或MeO-4PADBC制备的对比器件(图1D-F)。进一步地,由阿伦尼斯公式可以推算,基于NiOx/MeO-4PADBC制备的器件在25 ℃下连续工作超过10个月后仍能维持80%以上初始效率。值得说明的是MeO-4PADBC自身作为空穴传输层也实现了24.2%的PCE(图1C),且器件在65℃下连续工作1200小时后仍能维持>65%的初始效率(图1D),优于大多数已报道的SAMs。

该工作为设计高效、稳定的SAM空穴传输层提供了理论指导,将有助于推动反式PVSCs的商业化应用。该工作的开展得到了国家自然科学基金面上项目、湖北省杰出青年基金、海外高层次人才引进经费等支持。

李忠安,三级教授,博士生导师,国家级青年人才,湖北省杰出青年基金获得者,爱思唯尔中国高被引学者。2004年本科毕业于武汉大学,2009年博士毕业于武汉大学(导师:李振教授),2009-2016年,在美国西雅图大学从事博士后研究(合作导师:Alex Jen教授)。2016年9月加入我校化学与化工学院高分子科学与工程研究所开展独立研究,主要从事有机光电功能材料及其光伏和生物医学应用研究。近5年来,以通讯/第一作者在ScienceProg. Polym. Sci.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊上发表SCI论文50余篇。先后获得湖北省化学化工青年创新奖(2021)、Mater. Chem. Front. 期刊年度优秀审稿人(2021)、全国优秀博士学位论文提名(2012)、湖北省优秀博士学位论文(2011)等荣誉。目前,担任Chin. Chem. Lett.Symmetry-Basel期刊编委以及Mater. Chem. Front.期刊青年编委等。


论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade9637


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