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我院王得丽教授团队在氢电催化领域取得新研究成果

作者:  发布:2023-12-14 09:29:28  点击量:

1211日,《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)杂志在线刊发了化学与化工学院王得丽教授团队的最新研究成果动态晶格氢迁移提升Pd@Pt核壳结构催化剂碱性氢氧化反应动力学Improving Alkaline Hydrogen Oxidation through Dynamic Lattice Hydrogen Migration in Pd@Pt Core–Shell Electrocatalysts, Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202315148

理性设计多组分协同的低成本、高活性氢电催化剂是实现“绿氢”从上游制取到末端应用的关键。因此,深入剖析催化反应机理和各组分之间的协同机制尤为重要。然而,氢原子的半径在10-10米数量级,极小的尺寸使得其在电催化反应过程中的动态轨迹难以捕捉,这也给探究反应界面的“黑盒子”带来极大阻碍。

1. 动态晶格氢迁移机制理解氢电催化微观反应路径

基于此,王得丽教授团队创新性地提出以金属钯(Pd)作为研究模型,其独特的储氢行为可以使被吸收进入Pd晶格中的活性氢作为探针,灵敏地监测氢中间体在动态反应过程中的行动路径。之后借助在金属Pd表面修饰铂(Pt)壳层的方式,利用Pd@Pt核壳结构模型提出了一种新的动态晶格氢迁移机制用于理解氢电催化的微观反应路径,即:表面的Pt原子层促进氢气分子(H2)均裂产生活性氢中间体H*,在极化作用下H*被吸收进入内部的Pd核晶格中原位形成PdHx@Pt,所释放出的空位Pt有利于增大催化剂表面的H覆盖度。在阳极极化作用下,核内部原位形成的PdHx能够作为活性H*储层促使H*从内部扩散到表面发生氧化生成水(H2O)。PdHx的形成增加了反应中间体H*物种的来源,并且诱导电子效应降低氢电催化反应的速控步骤能垒。上述机制的提出为理解氢电催化反应的微观机制注入新的活力,也为拓宽氢电催化剂的视野提供了新的方向。

2. 王得丽教授(右一)指导学生

我校为该项工作的第一完成单位及通讯单位,化学与化工学院赵桐辉博士为该论文的第一作者,王得丽教授为论文通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金(91963109)、中部高校基础科研基金(2019kfyRC-PY100)以及中国博士后科学基金(2021M703071)的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202315148

 

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