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我院夏宝玉教授在电催化二氧化碳还原制乙烯方面取得重要进展

作者:  发布:2024-02-22 16:50:48  点击量:

219日,化学与化工学院夏宝玉教授的最新合作研究成果“电化学重构理论指导的低配位铜纳米晶催化剂用于选择性CO2还原到乙烯”Low-coordination Nanocrystalline Copper-based Catalysts through Theory-guided Electrochemical Restructuring for Selective CO2 Reduction to Ethylene)在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)刊发。

论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202319936

我校为该项工作的第一完成单位及通讯单位。该论文第一作者为华中科技大学化学与化工学院房文生博士,奥克兰大学陆瑞虎博士为共同第一作者,通讯作者为华中科技大学化学与化工学院夏宝玉教授、李富民博士后与奥克兰大学王子运博士为共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金(22325901, 22075092),国家重点研发计划(2021YFA1600800, 2021YFA1501000)以及华中科技大学等各方面的支持。

随着当前社会的快速发展,化石燃料的大量使用导致空气中的二氧化碳浓度逐年增加。目前已经带来了严重的环境问题,例如:全球变暖,酸雨,能源短缺等问题,这已经严重影响到了全球生态的可持续发展。电催化二氧化碳还原是一种在可再生能源的驱动下,通过电解的方式将二氧化碳还原为有机化合物的技术。一方面它可以有效降低空气中的二氧化碳浓度,减缓温室效应问题;另一方面可以实现间歇能源的存储与转化,为建立可持续的能源循环提供了一种潜在的解决方案。乙烯作为一种重要的化工原料,广泛用于合成塑料、化肥和其他化工行业。目前,人类每年对乙烯的需求量超过了1.58亿吨。开发高效的电催化二氧化碳还原为乙烯的技术,不仅能够实现对二氧化碳的有效固定还能减少对化石燃料的依赖,从而推动工业向更环保、低碳的方向发展。铜基催化剂是目前唯一一种被广泛认为具有生成多碳产物能力的金属催化剂。尽管目前很多研究通过合金、参杂以及修饰的方式可以大大提高催化剂的选择性。然而,由于催化剂在电催化反应过程中受到电压、电解液以及电流等的影响,往往会发生不可逆的重构,导致催化剂失去原有的性能,进而引起系统失效。

图一,理论计算与分子动力学模拟结果。

为解决这一问题,研究人员首先采用理论计算和分子动力学模拟解析了催化剂在电化学条件下的重构行为以及对乙烯选择性影响的关键因素(图一)。进而根据催化剂的重构行为和影响乙烯性能的关键因素,定向设计了一种能够高效电催化二氧化碳还原为乙烯的铜基催化剂(TS-Cu)。得益于先进催化剂的设计,该铜催化剂能够在-0.9 V vs RHE的电位下以800 mA cm-2的电流密度高效催化二氧化碳转化为乙烯(法拉第效率大于70%)。此外,在膜电极系统中,该催化剂在3.5 V槽压下实现了超过72%的法拉第效率和230 h的稳定性(图二)。最后,研究人员根据当前原料成本估计了该催化剂的工业化前景,发现系统每电解产生1吨乙烯将获得180美元的盈利(图二),有望促进二氧化碳电解技术工业化应用。

图二,电催化二氧化碳还原性能和经济可行性评估结果图。

夏宝玉教授团队合照

 

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