3月15日,化学与化工学院卢红成研究员课题组的最新研究成果“Construction of Ideal One-Dimensional Spin Chains by Topochemical Dehydration/Rehydration Route”在国际顶级期刊《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上刊发。
低维量子磁性材料因具有量子自旋液体等新奇量子现象以及与高温超导的相关性,近年来迅速成为研究前沿和热点,在超能量子计算和新型自旋电子器件等领域有着潜在的应用。一维(1D)海森堡自旋链材料因其为最简单的低维量子磁性材料,而首先得到重点关注和研究。虽然科学家目前已发展了包括固相、水/溶剂热、气相扩散、高压、离子热等在内的多种低维反铁磁性材料的合成手段,但是对于具有大自旋的一维海森堡自旋链材料的合成仍具有很大的挑战,这是因为在大自旋反铁磁自旋链中,即使是微弱的链间相互作用也会导致出现长程磁有序,抑制其强量子涨落行为。
针对上述难题,在这项研究中,该团队提出“脱水-再水合”拓扑合成策略,成功将弱磁性零维磁性结构(2,2′-bpy)FeF3(H2O)·2H2O转化为3.3 K磁有序的自旋链(2,2′-bpy)FeF3(2,2′-bpy为2,2′-联吡啶),再使其在室温特定湿度下重新水合转化为S = 5/2的完美反铁磁自旋链(2,2′-bpy)FeF3·2H2O。磁化率、比热、穆斯堡尔谱和电子自旋共振等测试结果表明该自旋链在极低温(0.5 K)仍无长程磁有序迹象。同时,将该策略拓展至S = 3/2体系,验证了其具有普适性。此拓扑合成方法为其它一维自旋链和二维自旋阻挫磁格子等磁性材料的合成提供了新思路。
图1. 零维到一维结构与磁性的拓扑转变:(a)晶体结构;(b)磁化率
我校为该工作的第一完成单位及通讯单位,卢红成研究员和日本京都大学Kageyama教授为论文的共同通讯作者,卢红成课题组的研究生王艳红和符鹏为共同第一作者。该研究工作得到了这项工作得到了国家自然科学基金(21901078)等项目资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13902